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Jun 24, 2023

npj Climate and Atmospheric Science volumen 5, número de artículo: 47 (2022) Citar este artículo

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Es necesario conocer las características químicas y las fuentes de los aerosoles orgánicos (AO) en el mar para evaluar sus efectos sobre el cambio climático y la calidad del aire. Aquí, se emplearon sincrónicamente un monitor de especiación química de aerosoles de cuadrupolo (Q-ACSM) y una espectrometría de masas de aerosoles de una sola partícula (SPAMS) para investigar la composición química, el estado de mezcla y el grado de oxidación de aerosoles orgánicos oxidados (OOA) en PM1 durante el Mar de China Oriental (ECS) del 3 al 27 de junio de 2017. Ambos espectrómetros de masas de aerosoles demostraron que se podría generar un estado de oxidación más alto de OOA en partículas de aerosol durante los períodos dominados por masas de aire marino (MDP) que el generado durante los períodos dominados por masas de aire terrestres. períodos (PLD). Se distinguieron dos factores de OOA, incluido el aerosol orgánico oxidado semivolátil (SV-OOA) y el aerosol orgánico oxidado de baja volatilidad (LV-OOA), según Q-ACSM. El cincuenta y siete por ciento del total de partículas detectadas con señales obvias de marcadores orgánicos se identificaron como partículas de carbono orgánico oxidado (OOC) a través de SPAMS y se dividieron en partículas de carbono orgánico menos oxidado (LOOC) y partículas de carbono orgánico más oxidado (MOOC). Todas las partículas que contenían OOC se agruparon en siete subgrupos de partículas. Los subgrupos EC y K dominaron las partículas LOOC y MOOC, respectivamente, durante los períodos controlados por masas de aire terrestres, lo que indica que la formación notable de OOC estuvo influenciada por fuentes continentales. Se encontró que los OOA con estados de oxígeno más altos dominaban cerca de los puertos. Esto sugirió que las características químicas de la OOA sobre el ESC se ven seriamente afectadas por las emisiones continentales, de barcos y portuarios, lo que debería considerarse sinérgicamente al evaluar sus efectos sobre la transferencia de radiación solar y los procesos de nubes.

Los aerosoles orgánicos oxidados (OOA) constituyen un componente importante de los aerosoles ambientales1,2,3,4 y pueden producirse mediante la partición de gases en partículas de productos de reacción, la oxidación de compuestos orgánicos volátiles (COV) precursores y reacciones de fase condensada en la atmósfera1,5. Los OOA se caracterizan por presiones de vapor de saturación sustancialmente reducidas y, por lo tanto, contribuyen significativamente a la formación de nuevas partículas y al crecimiento de partículas recién formadas hasta el tamaño de núcleos de condensación de nubes (CCN)6. Los OOA también afectan negativamente a la salud humana, ya que pueden penetrar profundamente en los pulmones y aumentar el riesgo de enfermedades respiratorias y cardiovasculares7,8. Además, ciertos componentes químicos son tóxicos, mutagénicos y cancerígenos, lo que conlleva graves riesgos para la salud humana que aún no se han descubierto por completo9.

Los procesos de formación y las características de OOA se ven afectados por el tipo y cantidad de precursores, la reactividad de los precursores y sus productos de oxidación, y las tendencias de condensación de la oxidación y otros productos de reacción10. Además, los parámetros meteorológicos, como la temperatura (T) y la humedad relativa (RH) y el nivel de NOx, además de la concentración de oxidante [por ejemplo, hidroxilo (OH), ozono (O3) y nitrato (NO3)], El pH de las partículas y el contenido de agua líquida del aerosol (ALWC) pueden influir en la formación de OOA. Debido a su alta resolución temporal, los instrumentos de espectrometría de masas de aerosoles (AMS) y monitor de especiación química de aerosoles (ACSM) se han empleado ampliamente en mediciones de la composición química de aerosoles para investigar su composición química, fuentes y procesos secundarios11,12,13,14,15 ,16,17,18,19,20,21,22,23. Generalmente, los tipos de OA se pueden resolver mediante factorización de matriz positiva (PMF) de acuerdo con la señal espectral de masas, y el OA se puede clasificar en un aerosol orgánico primario (POA) [por ejemplo, OA similar a hidrocarburos (HOA), OA para cocinar (COA) ), y OA que quema biomasa (BBOA)] y OOA, que pueden resolverse aún más en función del grado de oxidación [por ejemplo, SV-OOA y LV-OOA]13. La contribución de OOA a OA exhibe amplias distribuciones espaciales, con una alta fracción que ocurre en el fondo y en sitios rurales, mientras que una fracción mucho menor se ha observado en sitios urbanos y suburbanos debido a la importante contribución de POA que puede generarse principalmente a partir de fuentes antropogénicas. emisiones. Por ejemplo, la contribución de OOA a OA alcanzó el 75% en la meseta Qinghai-Tíbet24 y el 41% en Beijing25. De manera similar a la distribución espacial de la fracción OOA en OA, la contribución de LV-OOA generalmente muestra una tendencia creciente desde sitios urbanos/suburbanos a sitios de fondo/remotos, y LV-OOA dominó la composición de OA con una contribución del 60,7% en Mt. Wuzhi26. Esto es consistente con un estudio previo que informó un aumento gradual de la contribución de LV-OOA y los valores de O:C desde sitios urbanos y suburbanos hasta sitios de fondo.

El conocimiento del estado de mezcla de partículas individuales es crucial para comprender mejor sus propiedades fisicoquímicas y proporcionar información sobre sus procesos de reacción. La espectrometría de masas de una sola partícula (SPMS), incluida la espectrometría de masas de tiempo de vuelo de aerosoles (ATOFMS) y la espectrometría de masas de aerosoles de una sola partícula (SPAMS), puede proporcionar información en tiempo real sobre el estado de mezcla y el tamaño de partículas individuales27, lo que permite comprender mejor la fuentes, procesos atmosféricos y propiedades ópticas y de nubes de los aerosoles atmosféricos28,29,30,31. Gracias a la aplicación de un láser de alta energía, la espectrometría de masas de aerosoles de una sola partícula puede medir no sólo iones solubles en agua y materia orgánica, sino también especies no refractarias como los metales. Actualmente, ATOFMS y SPAMS se adoptan ampliamente en el reparto de fuentes. Por ejemplo, las partículas que contienen un espectro de masas que involucra fuertes señales de K se identificaron como partículas que queman biomasa32,33. Healy et al.34 midieron el tamaño y la composición de las partículas de gases de escape recién emitidas en un puerto de Irlanda, identificando una clase única de gases de escape de barcos que contenían carbono, sodio, vanadio, níquel, calcio, hierro y sulfato orgánicos y elementales mezclados internamente. ATOFMS y SPAMS pueden identificar partículas antiguas y recién emitidas. Muchos estudios han demostrado que las partículas envejecidas comúnmente se mezclan internamente con especies secundarias de amonio, nitrato y sulfato a través de procesos atmosféricos35,36,37.

Aunque SPMS puede caracterizar casi todas las especies para determinar la composición química y el estado de mezcla de partículas individuales con una alta resolución temporal, es difícil obtener información cuantitativa debido a sus niveles variables de ionización y eficiencia de detección. Como resultado, es crucial integrar los resultados del análisis de partículas individuales y en masa, que pueden proporcionar información más completa sobre las partículas de aerosoles atmosféricos. Middlebrook et al.38 utilizaron por primera vez instrumentos AMS y ATOFMS de forma conjunta y, posteriormente, un número cada vez mayor de estudios han empleado estos dos instrumentos juntos39,40. Drewnick et al.41 implementaron instrumentos AMS y ATOFMS para caracterizar los aerosoles generados al cortar el césped e identificaron dos fuentes de aerosoles, demostrando así que la combinación de estos dos instrumentos podría proporcionar información más completa para identificar las fuentes de aerosoles. Cubison et al.42 midieron la concentración de aerosoles en masa y en número resuelto en tamaño para investigar mejor el estado de mezcla. Verificaron que el estado de mezcla del aerosol es importante para determinar las propiedades de activación de las partículas alrededor del diámetro de activación crítico para obtener valores de sobresaturación atmosféricamente realistas. Salcedo et al.39 compararon las concentraciones de partículas de plomo observadas con instrumentos AMS y ATOFMS, lo que indica una buena concordancia entre estos dos instrumentos. Se desarrollaron conjuntamente instrumentos AMS y espectrometría de masas de aerosoles de partículas individuales de desorción/ionización láser (LISPA-MS) para caracterizar aerosoles orgánicos en Tokio40. La señal RCOO en LISPA-MS y la señal m/z 44 obtenida con un instrumento AMS exhibieron una correlación lineal significativa, lo que sugiere que la señal RCOO en LISPA-MS podría ser una medida de la abundancia relativa de OA. Aproximadamente el 95 % de las partículas que contienen materia orgánica identificadas mediante LISPA-MS contenían nitrato, lo que explica la correlación entre m/z 44 y el nitrato observado con el instrumento AMS, lo que facilita una investigación más profunda del estado de mezcla de OA y nitrato. Todos estos estudios sugieren que el estado de mezcla, la condición de oxidación, los mecanismos de formación y las fuentes de OA podrían revelarse mejor con la adopción combinada de espectrómetros de masas de dos partículas.

Los ambientes marinos, que cubren más de dos tercios de la superficie de la Tierra, tienen un impacto significativo en el clima de la Tierra y contribuyen notablemente a los aerosoles globales43,44,45. La atmósfera marina se ve afectada por fuentes antropogénicas, incluidos procesos industriales, combustible y quema de biomasa a través del transporte de larga distancia, puertos y emisiones de gases de escape del transporte marítimo, así como emisiones biogénicas46,47,48,49. Durante una campaña desde la isla caboverdiana de São Vicente hasta Gabón, se observó un impacto notable de la quema de biomasa en la composición de aerosoles marinos, que reveló concentraciones elevadas de SOA50. Recientemente, la investigación se ha centrado cada vez más en las emisiones de contaminantes atmosféricos procedentes del transporte marítimo, con contribuciones a las PM2,5 ambientales de 51,9 a 62,6 μg/m3 en China51,52 y de 0,26 a 2,3 μg/m3 en Europa53,54,55,56. ,57,58,59. Los productos de oxidación de especies en fase gaseosa emitidas por el océano, incluido el sulfuro de dimetilo (DMS) y otros compuestos orgánicos volátiles (COV) biogénicos, podrían convertirse aún más en OOA, que constituye una importante fuente de aerosoles marinos60. Además, la composición química y las propiedades del OOA en ambientes marinos están influenciadas por factores meteorológicos como la humedad del aire, la velocidad y la dirección del viento. Sin embargo, las características del OOA en una sola partícula y los factores que influyen en el grado de oxidación del OOA siguen sin estar claros.

En este estudio, llevamos a cabo una campaña de crucero en el área costera de la ECS del 3 al 27 de junio de 2017, presentando mediciones en tiempo real de aerosoles ambientales marinos utilizando Q-ACSM y SPAMS. La concentración de masa y la composición de OOA en masa se midieron cuantitativamente con el instrumento ACSM, y la composición química de una sola partícula se investigó más a fondo mediante SPAMS. Los objetivos de este trabajo son (1) investigar las características de una sola partícula de OOA en el ECS (2) analizar el grado de oxidación de OOA durante diferentes períodos dominados por masas de aire y (3) revelar el factor principal que influye en la oxidación de OOA. Licenciatura en la ECS. La consideración combinatoria de los datos obtenidos en forma masiva y partícula por partícula podría proporcionar conocimientos más profundos sobre las características químicas de OOA, destacando la influencia de las actividades antropogénicas en la ocurrencia, las fuentes y la formación de OOA en el ECS.

La Figura 1 complementaria muestra trayectorias hacia atrás de 24 h de las masas de aire que llegan al sitio de muestreo. Todo el estudio se dividió en cuatro etapas según el tipo de masa de aire. La etapa 1 (S1) y la etapa 3 (S3) fueron períodos dominados por masas de aire marino (MDP), mientras que la etapa 2 (S2) y la etapa 4 (S4) fueron períodos dominados por masas de aire terrestre (LDP). La Figura 1a muestra la serie temporal de las concentraciones masivas de especies NR-PM1, incluidos compuestos orgánicos (Org), sulfato (SO4), nitrato (NO3), amonio (NH4) y cloruro (Cl) y componentes químicos de OA, y la figura complementaria. 3 muestra series temporales de los parámetros meteorológicos y especies gaseosas. La concentración de la masa total de NR-PM1 durante el LDP fue aproximadamente 3 veces mayor que durante el MDP. El SO4 produjo una contribución mucho mayor que la del NO3 durante el MDP, mientras que alcanzó una concentración similar a la del NO3 durante el LDP, probablemente debido a las altas emisiones de SO2 cerca de los puertos, así como a la contribución de las emisiones marinas61,62,63. Con un rango de 1,5 a 5,0 μg m-3, la contribución de OA varió dentro del estrecho rango de 27 a 36% durante la campaña. Las cargas de masa de OA observadas fueron similares a otras observaciones en el sitio de fondo, mientras que la fracción de OA fue menor que la reportada en estudios anteriores, lo que sugiere que el sitio de observación fue profundamente afectado por actividades antropogénicas24,64. LV-OOA, que representó el 53 y el 51% de todo el OA durante el S1 y el S3, respectivamente, contribuyó sustancialmente al OA durante el MDP, pero mucho menos durante el LDP. Por el contrario, la concentración de SV-OOA fue mayor durante el LDP que durante el MDP (54–59% versus 19–32%). La relación LV-OOA/SV-OOA se elevó significativamente desde el LDP (0,74 en promedio) hasta el MDP (2,16 en promedio), lo que sugiere que el grado de oxidación de OOA fue mayor durante el MDP.

a Serie temporal de concentraciones de NR-PM1 y especies orgánicas en las cuatro etapas; b fracción numérica de los subgrupos de partículas (EC, K, Na, V, Mn, Fe y otros subgrupos) en las partículas LOOC y MOOC en las cuatro etapas; c Serie temporal de los valores LV-OOA/SV-OOA obtenidos con el instrumento ACSM y valores MOOC/LOOC obtenidos vía SPAMS.

En general, durante la campaña se recogieron un total de 546.874 partículas con espectros de masas tanto positivos como negativos, y el 57% de estas partículas (en número) se identificaron como partículas OOC. Entre estas partículas, el 50% de las partículas OOC con mayor intensidad de marcadores OOC se identificaron como partículas MOOC, y las partículas restantes se identificaron como partículas LOOC65. El número total de partículas recolectadas y partículas OOC se comparó con las concentraciones en masa obtenidas con el instrumento ACSM, como se muestra en la Figura complementaria 7, y la relación MOOC/LOOC se comparó con la relación LV-OOA/SV-OOA, como se muestra en Figura 1c. Aunque la serie temporal de los recuentos totales de partículas y los recuentos de partículas OOC no indicaron una tendencia completamente consistente con la de las concentraciones masivas de NR-PM1 y OOA porque SPAMS no puede proporcionar datos cuantitativos, la serie temporal de la relación MOOC/LOOC fue ampliamente similar. a la de la relación LV-OOA/SV-OOA, lo que demuestra que el análisis de composición química resuelto por tamaño mediante SPAMS se puede combinar con la determinación cuantitativa de la concentración en masa con instrumentos ACSM para estudiar OOA.

Para identificar las características y fuentes de partículas OOC individuales, separamos las partículas MOOC y LOOC en 7 subgrupos, incluidos EC, K, Na, V, Fe, Mn y otros subgrupos. La Figura complementaria 8 muestra las series temporales y las distribuciones de tamaño de todos los subgrupos. Como se muestra en la Fig. 2, el subgrupo EC fue la partícula más abundante entre las partículas LOOC durante el MDP, representando el 48 y el 56% de todas las partículas durante S1 y S3, respectivamente. Las partículas de CE probablemente se derivaron de la combustión incompleta de compuestos que contienen carbono, como las emisiones de vehículos y la quema de combustible66. Durante el MDP se observó una gran fracción del subgrupo V en las partículas MOOC. V es un marcador notable de las emisiones de los buques52,67. Las abundantes partículas V se asociaron con aerosoles frescos emitidos en los puertos y por los barcos y sufrieron además reacciones de envejecimiento, lo que indica las influencias significativas de las emisiones de los puertos y los barcos en la composición del OOA. Al igual que el MDP, el subgrupo EC produjo la mayor contribución a las partículas LOOC durante el LDP. El subgrupo K, que representa el 40 y el 36% de todas las partículas durante S2 y S4, fue la partícula más abundante entre las partículas MOOC durante el LDP, y la abundancia fue significativamente mayor que durante el MDP. El K se emplea a menudo como marcador notable de quema de biomasa36,68 y el subgrupo K se oxidó mucho durante el transporte de larga distancia desde la tierra a las áreas marinas. El abundante subgrupo K en las partículas MOOC durante el LDP sugirió los importantes efectos de las fuentes terrestres en la formación de OOA en el área costera del ECS. Aunque se vio afectado principalmente por masas de aire marino durante S1, el subgrupo K representó una alta fracción de las partículas LOOC desde que el barco navegó junto a Shanghai y estuvo influenciado por actividades antropogénicas en tierra.

a Concentración del número de partículas (NC) y relación MOOC/LOOC durante el LDP y el MDP; b área relativa de partículas (RPA) de los marcadores OOC en las partículas LOOC y MOOC en cada subgrupo durante el LDP y MDP. Los diamantes indican los valores medios. La línea dentro del cuadro indica la mediana. El cuadro y las barras de error indican los percentiles 10, 25, 50, 75 y 90.

La Figura complementaria 5 muestra la distribución espacial de OA a lo largo del crucero. La concentración de OA observada en los diferentes sitios mostró una variación espacial sustancial, con valores más altos cerca de Shanghai y Ningbo y valores más bajos cerca de la isla Zhoushan, lo que destacó los efectos de las fuentes terrestres en la concentración de OOA. Se observaron altas concentraciones de OA el 27 de junio (de QD a SS) debido a la influencia de fuentes terrestres, incluso a distancias relativamente grandes de la tierra, lo que sugirió que el tipo de masa de aire dominó la concentración de OOA en el área costera del ECS. Observamos que se observaron relaciones LV-OOA/SV-OOA más altas cerca de los puertos, lo que indica que el elevado grado de oxidación de OOA se vio afectado por los puertos. Un resultado similar también se encontró en un estudio previo, en el que se observó que las emisiones de los buques envejecidos prevalecían sobre las emisiones primarias en el entorno portuario48.

Como se analiza en la sección "Descripción general de las mediciones individuales y en masa", el tipo de masa de aire influyó en la composición del OOC. Además, comparamos la concentración promedio del número de partículas entre los dos períodos dominados por masas de aire. Aunque se observaron concentraciones más altas del número de partículas de todos los subgrupos durante el LDP debido a los recuentos totales de partículas significativamente mayores, los subgrupos EC y K revelaron el aumento más obvio, mientras que el subgrupo V exhibió un ligero aumento, lo que indica que las fuentes terrestres a través del transporte generaron abundantes partículas de EC y K. Para explorar la influencia de la composición de OOC en el grado de oxidación de OOA, examinamos la relación MOOC/LOOC en cada subgrupo de partículas durante LDP y MDP, como se muestra en la Fig. 2a. Se observaron proporciones MOOC/LOOC más altas en los subgrupos Mn y V durante el LDP y el MDP, lo que indica el alto grado de oxidación de las partículas de Mn y V, respectivamente. En un estudio reciente69 se descubrió que el Mn cataliza la formación de sulfato durante eventos de neblina, lo que también puede promover la formación de OOA. Gong et al.70 observaron una mayor producción de oxalato derivada de la oxidación de precursores orgánicos en partículas de V, lo que sugiere que la presencia de V puede afectar sustancialmente la producción de OOA. El subgrupo Mn produjo contribuciones pequeñas y similares durante el LDP y el MDP y no fue el factor principal que causó la alta proporción MOOC/LOOC durante el MDP. El V se introduce en gran medida en la atmósfera a través de las emisiones de los barcos, y las partículas de V desempeñan un papel importante en las zonas costeras debido a las intensas actividades de transporte. La alta relación MOOC/LOOC durante el MDP se asoció con una mayor contribución de partículas V durante estos períodos. Los subgrupos EC y K exhibieron una relación MOOC/LOOC más baja que la de las partículas V durante el LDP y el MDP, especialmente el subgrupo EC, que exhibió el valor MOOC/LOOC más bajo durante toda la campaña. Las masas de aire transportaron contaminantes terrestres durante el PLD, lo que aumentó considerablemente la fracción de partículas EC y K, lo que llevó a una relación MOOC/LOOC más baja durante el PLD.

Para examinar más a fondo el grado de oxidación de cada subgrupo de partículas, se comparó el área relativa de partículas (RPA) de los marcadores OOC entre los diferentes subgrupos. La RPA de los marcadores OOC en las partículas LOOC no indicó una variación significativa entre los diferentes subgrupos debido a las reglas de clasificación empleadas. Entre las partículas MOOC, el RPA de los marcadores OOC fue mayor para los subgrupos Mn y V durante ambos períodos, seguidos por los subgrupos Fe, K, Na, EC durante el LDP y los subgrupos K, Na, Fe, EC durante el MDP. . La mayor RPA de los marcadores OOC en los subgrupos Mn y V sugiere que el material orgánico en estas partículas es susceptible a procesos de oxidación más profundos.

Observamos que las proporciones MOOC/LOOC fueron mayores durante el MDP que durante el LDP en cada subgrupo. Como se muestra en la Fig. 2, las proporciones MOOC/LOOC en los subgrupos V y EC durante el MDP fueron aproximadamente dos veces mayores que las del LDP. Excepto los subgrupos V y EC, todos los demás subgrupos mostraron una tendencia ligeramente creciente durante el MDP sobre el PLD. Para explorar más a fondo el grado de oxidación de OOA, se aplicó el diagrama de van Krevelen (diagrama VK) para representar las proporciones H:C y O:C71. Como se muestra en los diagramas VK en las figuras 3a y d, la relación O:C varió entre 0,4 y 0,9 durante el LDP, que fue menor que durante el MDP, con la relación O:C que osciló entre 0,5 y 1,1. Estudios anteriores informaron una relación O:C más alta (entre 0,5 y 1,4) en sitios de fondo y una relación O:C más baja en áreas urbanas (entre 0,3 y 0,6)72,73,74, lo que sugiere que los aerosoles orgánicos podrían ser más notablemente oxidado con menos fuentes antropogénicas. La relación O:C durante toda la campaña fue mayor que la de las observaciones en áreas urbanas, pero ligeramente menor que la de los sitios de fondo. La menor relación O:C durante el PLD fue consistente con el aumento de los efectos de fuentes antropogénicas durante estos períodos. El mecanismo de formación de OOA puede estimarse según la pendiente del diagrama VK71,75. La formación de alcohol y peróxido surgió como el proceso dominante para OOA durante esta campaña ya que las pendientes en ambos diagramas VK estaban cercanas a -0,2.

Diagrama de Van Krevelen de la OOA durante el PLD y el MDP; patrones diurnos de los tres tipos de OA (HOA, SV-OOA y LV-OOA) durante b el LDP y e MDP; Dependencia de AWLC y O3 de la concentración de OOA y la relación LV-OOA/SV-OOA durante c el LDP y f MDP, respectivamente.

Las Figuras 3b ye muestran los ciclos diurnos promedio de la concentración de masa de especies de OA durante el LDP y MDP, respectivamente. OA exhibió distintos patrones diurnos durante estos dos períodos. Durante el LDP, SV-OOA exhibió un ciclo diurno pronunciado con un pico distinto entre las 10:00 y las 11:00, mientras que LV-OOA exhibió un ciclo diurno plano. Comparativamente, SV-OOA demostró una distribución estable y LV-OOA reveló un aumento gradual desde las 8:00 hasta las 14:00 y luego una disminución hasta las 19:00 durante el MDP. Los procesos fotoquímicos y de fase acuosa ejercieron efectos combinados sobre la formación de OOA76. Su influencia en la concentración y composición de OOA durante el LDP y el MDP se ilustran en las figuras 3c yf, respectivamente. Los valores más altos de concentración de masa de OOA se produjeron en la esquina superior derecha, lo que indica que tanto los procesos fotoquímicos como los de fase acuosa desempeñaron un papel importante en la formación de OOA. Sin embargo, la relación LV-OOA/SV-OOA reveló una relación insignificante con ALWC y O3, lo que indicó que hay más factores que influyen en el grado de oxidación de OOA. Durante el MDP, la concentración de OOA y la relación LV-OOA/SV-OOA exhibieron distribuciones similares, alcanzando valores altos a altas concentraciones de O3. Esto indicó que los procesos fotoquímicos dominaron la formación de LV-OOA, lo que es consistente con el valor máximo de la concentración de LV-OOA al mediodía. Para evaluar la contribución de los procesos fotoquímicos y de fase acuosa a cada subgrupo durante estos dos períodos, se investigaron los cambios en el valor MOOC/LOOC con las concentraciones de O3 y ALWC durante el LDP y MDP, como se muestra en la Figura complementaria 9. Generalmente , los subgrupos V y Mn mostraron tendencias crecientes con el aumento de la concentración de O3 durante ambos períodos, lo que sugiere que los procesos fotoquímicos jugaron un papel más importante en la formación de OOA para los subgrupos V y Mn. Durante el MDP, la relación MOOC/LOOC en los subgrupos EC y K aumentó dramáticamente al aumentar la concentración de O3, mientras que exhibieron una tendencia decreciente durante el LDP, probablemente debido a otros factores influyentes, como los cruceros de campaña.

Para investigar más a fondo el motivo del mayor grado de oxidación de OOA durante el MDP, evaluamos las contribuciones de los componentes del subgrupo de partículas y el grado de oxidación de cada subgrupo durante estos dos períodos. Dado que los subgrupos K, EC y V representaron la fracción principal durante toda la campaña, se generaron gráficos ternarios (Fig. 4a y c) para visualizar la relación entre la relación LV-OOA/SV-OOA y la fracción de estos tres. subgrupos.

Gráficos ternarios para las partículas EC, K y V durante a LDP yc MDP. Las partículas EC, K y V se normalizan de manera que estos tres componentes comprendan un total del 100%; las fracciones de las partículas LOOC y MOOC en las partículas EC, K y V durante b el LDP yd MDP.

La mayoría de las partículas durante el LDP cayeron en el lado izquierdo de la gráfica, lo que ilustra que los subgrupos K y EC constituyeron continuamente la fracción dominante durante el LDP. Las partículas durante el MDP se dispersaron a lo largo del gráfico ternario, y la relación LV-OOA/SV-OOA indicó una tendencia creciente cerca de la esquina a la derecha, lo que verifica que una gran fracción de partículas V durante el MDP juega un papel importante en el grado de oxidación mejorado de OOA. Las Figuras 4b yd muestran además los efectos del grado de oxidación de los tres subgrupos en la relación LV-OOA/SV-OOA. Durante el LDP, una mayor proporción de partículas MOOC en los subgrupos K y EC estuvo acompañada por una mayor proporción LV-OOA/SV-OOA. También se observaron tendencias similares durante el PDM. Con el tiempo se encontraron relaciones LV-OOA/SV-OOA más altas. Además, notamos que ciertos puntos estaban dispersos en la parte superior del gráfico ternario solo durante el MDP, lo que indica una mayor contribución de partículas MOOC durante el MDP. Los puntos dispersos en la parte superior del gráfico ternario indicaron una relación LV-OOA/SV-OOA más alta, lo que sugiere que una mayor fracción de partículas MOOC es un factor significativo en el mayor grado de oxidación durante el MDP.

La Figura 5a muestra la tasa de variación de SV-OOA y LV-OOA detectadas con el instrumento ACSM, así como de las partículas LOOC y MOOC detectadas mediante SPAMS. Se observaron tendencias ampliamente similares en las tasas de variación entre las partículas SV-OOA y LOOC y entre las partículas LV-OOA y MOOC. En total, las tasas de variación del SV-OOA y LV-OOA durante el LDP fueron significativamente más altas que las del MDP, lo que podría respaldar aún más la importante contribución de las fuentes terrestres al ambiente aéreo marino. Se seleccionaron tres casos para ilustrar el patrón de evolución de OOA en las diferentes etapas.

a Tasas de variación de la concentración másica de OOA con el instrumento ACSM y la concentración del número de partículas (NC) de OOC mediante SPAMS; b Concentración de masa de OOA y recuento de partículas de OOC en los tres casos típicos; c las razones de variación de cada subgrupo en los tres casos típicos.

Las Figuras 5b yc muestran el proceso de varianza de dos OOA y los índices de varianza de siete subgrupos en los tres casos. Los resultados revelan que diferentes procesos podrían atribuirse a diferentes componentes. Con tasas decrecientes de 0,44 μg m-3 h-1 y 0,22 μg m-3 h-1, se observaron fuertes descensos en SV-OOA y LV-OOA en el Caso 1, que se atribuyeron al efecto de dilución de las masas de aire marino limpio. y menos influenciados por fuentes de contaminantes terrestres. El subgrupo EC, con un índice de varianza de 94, fue el que más contribuyó a la disminución en SV-OOA, seguido por el subgrupo K. Observamos que el subgrupo V alcanzó un valor de relación de varianza negativo, que era consistente con el aumento de las emisiones de los barcos cerca de los puertos. Al igual que en el SV-OOA, los subgrupos K y EC en el LV-OOA experimentaron una disminución dramática, con índices de varianza de 112 y 58, respectivamente. Para ilustrar mejor la influencia de las fuentes terrestres en la atmósfera marina durante el LDP, investigamos el proceso creciente de SV-OOA y LV-OOA en el Caso 3. Las tasas de aumento promedio de SV-OOA y LV-OOA fueron 0,58 y 0,33 μg m-3 h-1, respectivamente. De acuerdo con el Caso 1, SV-OOA exhibió un cambio más obvio durante el LDP, y los subgrupos EC y K fueron las especies más importantes que llevaron a la variación de SV-OOA y LV-OOA, respectivamente.

En el Caso 2 se observó una clara diferencia en los procesos de crecimiento durante el MDP. En general, en el Caso 2 se observó un impacto significativo de las emisiones de los barcos en la atmósfera marina. Las tasas de aumento promedio de las partículas SV-OOA y LV-OOA fueron 0,24 y 0,20, respectivamente. La tasa de aumento ligeramente menor del LV-OOA probablemente se debió al menor tamaño de partícula del subgrupo V, que representaba una gran proporción del LV-OOA. El subgrupo V, un indicador de las emisiones de los buques, alcanzó una tasa de variación de 272 en el LV-OOA, que fue dos veces mayor que la de los otros subgrupos, lo que revela las importantes contribuciones de las emisiones de los buques cerca de los puertos.

La concentración masiva de compuestos orgánicos varió dramáticamente durante la campaña, con una concentración promedio que osciló entre 1,46 y 5,04 μg m-3. Las sustancias orgánicas, que representan entre el 27% y el 36% de todas las partículas en promedio, constituyeron una fracción importante de NR-PM1 en todas las etapas. Se observaron diferentes proporciones LV-OOA/SV-OOA entre los dos períodos, con una proporción más baja durante el LDP y una proporción más alta durante el MDP, lo que sugiere un mayor grado de oxidación de OOA en las etapas con menos influencias de fuentes de tierra. Además, se observó una variación significativa en la composición de las partículas OOC durante estos dos períodos. Los subgrupos EC y K produjeron contribuciones importantes a las partículas LOOC y MOOC, respectivamente, durante el LDP, lo que indicó que las fuentes continentales impusieron un gran efecto en el ambiente de aerosoles marinos durante estos períodos. Con una contribución cada vez menor del subgrupo K, el subgrupo V jugó un papel cada vez más importante en las partículas MOOC durante el MDP, lo que sugiere que las emisiones de puertos y barcos también influyeron significativamente en el ambiente aéreo marino en el ECS.

Las diferentes composiciones químicas durante el LDP y el MDP se demostraron como un factor importante en la variación en el grado de oxidación orgánica entre estos dos períodos. Una fracción creciente del subgrupo V resultó en un mayor grado de oxidación durante el MDP. Además, se observaron proporciones MOOC/LOOC más altas en todos los subgrupos durante el MDP que en el LDP, lo que condujo a un mayor grado de oxidación durante el MDP. El análisis de los efectos de ALWC y O3 sobre la formación de OOA y la relación MOOC/LOOC en cada subgrupo sugirió que la oxidación fotoquímica fue el factor dominante del elevado grado de oxidación durante el MDP. Estos resultados sugieren que tanto las fuentes de contaminantes como los procesos de oxidación son críticos para las características de los aerosoles orgánicos y que el grado de oxidación en el área costera del ECS y las actividades antropogénicas deben considerarse en la ocurrencia, fuentes y formación de OOA en el ECS.

Las mediciones in situ se realizaron del 3 al 27 de junio de 2017 en el área marina de la ECS. La campaña de cruceros rodeó principalmente el archipiélago de Zhoushan. La ruta del crucero se muestra en la figura complementaria 2, y se pueden encontrar más detalles sobre el sitio de muestreo en otro lugar77. Todos los instrumentos de observación fueron colocados dentro de una plataforma móvil ubicada en medio de un sampán. Durante la campaña del crucero se midieron continuamente los componentes traza y los parámetros meteorológicos.

Todos los instrumentos de observación fueron colocados dentro de una plataforma móvil ubicada en medio de un sampán. Durante la campaña del crucero se midieron continuamente los componentes traza y los parámetros meteorológicos19. Básicamente, este instrumento está compuesto por una lente aerodinámica que enfoca un haz de partículas (con un diámetro aerodinámico en vacío inferior a 1 µm) y lo dirige a través de tres cámaras de vacío, siendo la última una cámara de detección en la que las partículas se vaporizan al impactar sobre una superficie. calentado a 600°C. Los iones positivos generados finalmente se analizaron con un espectrómetro de masas cuadrupolo comercial.

El instrumento SPAMS (Guangzhou Hexin Analytical Company) empleado en este trabajo fue diseñado de acuerdo con el método ATOFMS y se presentó en detalle en publicaciones anteriores78. Brevemente, se tomaron muestras de partículas ambientales a través de un orificio crítico de 80 μm en una lente aerodinámica controlada por vacío a un caudal de 75 ml min-1. El tamaño de las partículas individuales se midió mediante dos rayos láser (532 nm) y posteriormente se desorbieron o ionizaron mediante un láser pulsado (266 nm). Después de la ionización, los iones positivos y negativos se detectaron con un espectrómetro de masas de tiempo de vuelo bipolar en forma de Z.

Las concentraciones de masas finales y los espectros de masas se procesaron en el software de datos estándar ACSM, que es un procedimiento ampliamente aplicado descrito en la ref. 19. Se alcanzó una eficiencia de recolección de partículas (CE) de 0,5 durante toda la campaña. La concentración másica y la composición química de las especies NR-PM1 se obtuvieron en función de la eficiencia de ionización relativa (RIE) predeterminada, de 1,4, 1,2, 1,1 y 1,3 para Org, SO4, NO3, NH4 y Cl, respectivamente, y una RIE. valor de 5,72 para amonio basado en calibraciones in situ. La distribución en origen de los compuestos orgánicos se realizó a través de PMF y los resultados se evaluaron con la herramienta de evaluación PMF basada en Igor Pro. Se identificaron tres factores, HOA, SV-OOA y LV-OOA.

Las distribuciones de tamaño y las composiciones químicas de las partículas detectadas por SPAMS se analizaron utilizando el software YAADA basado en el kit de herramientas de software MATLAB. Durante la campaña se recogieron un total de 546.874 partículas con espectros de masas de iones positivos y negativos. En estudios SPMS anteriores, 27[C2H3]+, 37[C3H]+ y 43[C2H3O]+ han sido identificados como marcadores de compuestos orgánicos tanto en mediciones de campo como de laboratorio30,79,80. Por lo tanto, en este estudio, las partículas de carbono orgánico oxidado (OOC) fueron identificadas mediante marcadores orgánicos con áreas de pico relativas superiores al 5%. Las partículas OOC con señales orgánicas más altas (más del 10%) se identificaron como partículas de carbono orgánico más oxidado (MOOC), y las partículas restantes se identificaron como partículas de carbono orgánico menos oxidado (LOOC). Según este criterio de clasificación, se identificaron un total de 309.914 partículas OOC, de las cuales 156.008 y 153.906 partículas se identificaron como partículas LOOC y MOOC, respectivamente. Además, todas las partículas OOC se clasificaron en siete subgrupos con el método ART-2a para investigar sus fuentes y su proceso de formación. Los siete subgrupos de partículas OOC incluyeron (1) el subgrupo carbono elemental (EC), (2) el subgrupo K, (3) el subgrupo Na, (4) el subgrupo V, (5) el subgrupo Mn, (6) el subgrupo Fe y ( 7) otro subgrupo.

Las masas de aire relacionadas con las condiciones meteorológicas locales o regionales podrían ser responsables del transporte atmosférico de partículas de aerosoles en dirección vertical y horizontal. Se simularon trayectorias de retroceso de masa de aire de veinticuatro horas para cada día con el modelo de Trayectoria Integrada Lagrangiana Híbrida de Partícula Única (HYSPLIT, http://www.arl.noaa.gov/HYSPLIT_info.php) de la Administración Nacional Oceánica y Atmosférica ( NOAA) Laboratorio de Recursos del Aire (ARL) y se calcularon a las 0:00, 6:00, 12:00 y 18:00 (hora local) a una altura de 500 m (Figura complementaria 1).

En este estudio, calculamos la tasa de variación para dos concentraciones de masa de OOA y el número de partículas de siete subgrupos de OOC para ilustrar los procesos de variación de compuestos orgánicos. Las tasas de variación de los subgrupos OOA y OOC se definieron con la ecuación. (1) y la ecuación. (2), respectivamente:

Se calculó la relación de variación de los siete subgrupos de OOC para evaluar la contribución de cada subgrupo a la variación de OOA, y la relación de variación se determinó con la ecuación. (3):

Los datos brutos utilizados en este estudio están archivados en el Departamento de Ingeniería y Ciencias Ambientales de la Universidad de Fudan y están disponibles previa solicitud comunicándose con el autor correspondiente ([email protected]).

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Este trabajo fue financiado por la Fundación Nacional de Ciencias Naturales de China (No. 91743202, 91843301, 92043301 y 21527814), la Comisión de Ciencia y Tecnología de la Municipalidad de Shanghai (No. 21DZ1202300) y el Proyecto de Asociación Internacional de Ciencia y Tecnología de Shanghai (No. 21230780200 ).

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ZL analizó los datos y escribió el manuscrito; HC y JC diseñaron el estudio, revisaron y editaron el manuscrito; LL, GX y HO ayudaron en el análisis de los datos; XT, RJ, BL y RZ editaron el manuscrito. Todos los autores contribuyeron a la discusión y revisión.

Correspondencia a Hui Chen o Jianmin Chen.

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Liu, Z., Chen, H., Li, L. et al. Caracterización de partículas individuales en tiempo real de aerosoles orgánicos oxidados en el Mar de China Oriental. npj Clim Atmos Sci 5, 47 (2022). https://doi.org/10.1038/s41612-022-00267-1

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Recibido: 24 de enero de 2022

Aceptado: 13 de mayo de 2022

Publicado: 09 de junio de 2022

DOI: https://doi.org/10.1038/s41612-022-00267-1

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